In den 1850er-Jahren durfte die katholische Gemeinde eine Kapelle einrichten, die mit der Ankunft von rund 1400 Gefangenen aus dem Deutsch-Französischen Krieg 1870 / 71 jedoch zu klein wurde.
Woher die ersten katholischen Bürger des 1733 gegründeten Neustrelitz kamen und wer sie waren, ist nicht bekannt. Fest steht aber, dass im Jahr 1765 nicht genehmigte katholische Messen gehalten wurden. Anfänge einer katholischen Gemeinde in Neustrelitz waren Mitte des 18. Jahrhunderts also vorhanden; 1823 zählte man 75 Mitglieder.
In den 1850er-Jahren durfte die katholische Gemeinde eine Kapelle einrichten, die mit der Ankunft von rund 1400 Gefangenen aus dem Deutsch-Französischen Krieg 1870 / 71 jedoch zu klein wurde. Der Großherzog von Mecklenburg-Strelitz, Friedrich-Wilhelm II., ließ die Gemeinde zunächst die größere Kapelle des Alten Friedhofs nutzen, bis er ein Grundstück zur Verfügung stellte, auf dem ein Neubau errichtet werden konnte. Für dessen Bau und seine Unterhaltung sollte allein die katholische Gemeinde aufkommen, wofür sie deutschlandweit um Hilfe bat. Noch heute sind Belege über die in den verschiedensten Währungen des Deutschen Reiches eingegangenen Gelder erhalten.
Die Neustrelitzer Kirche, die zwischen 1871 und 1875 entstand, war nach St. Anna in Schwerin (1795) und der Ludwigsluster St. Helena-Kirche (1809) der dritte nachreformatorische katholische Neubau in Mecklenburg und der erste in Mecklenburg-Strelitz. Es galten dabei strenge Vorgaben: Katholische Kirchen durften weder über einen Turm noch über Glocken verfügen. Erst 1912, als das entsprechende mecklenburgische Gesetz aufgehoben worden war, erhielt die Kirche zwei Glocken. Eine nur kurze Freude: Die größere, 350 kg schwer, musste schon 1917 kriegsbedingt abgegeben werden. Seit 1992 läuten neben der verbliebenen Glocke von 1912 drei weitere Glocken.
An den Seiten des nach Nordnordwest ausgerichteten schlichten Giebels wurden 1879
Figuren der Heiligen Petrus und Bonifatius angebracht, ein Geschenk des Herzogs. Über dem Eingangsportal befindet sich zudem ein großes Rosettenfenster. Warum die Kirche nicht klassisch in einer Ost-West-Linie ausgerichtet wurde, ist heute unbekannt; fehlender Platz kann dabei keine Rolle gespielt haben.
Vier Jahre nach der Fertigstellung der Kirche wurde 1879 auch die eigens angefertigte Orgel in Benutzung genommen. Sie kam aus der damals noch in Stettin ansässigen Grüneberg-Werkstatt, einem renommierten Unternehmen,
das u. a. 1902 die Domorgel in Ratzeburg baute. Die Neustrelitzer Orgel und ihr neugotischer Prospekt sind bis heute erhalten. Die im Ersten Weltkrieg entnommenen Prospektpfeifen wurden nach 1990 ersetzt.
Der Bilderzyklus des 1901 angelegten Kreuzweges stammt aus einer Luxemburger Werkstatt. Die 14 Ölgemälde, die den Leidensweg Jesu zeigen, sind auf starke Metallplatten aufgebracht. Sie wurden – wie in vielen Orten – nach Vorlagen des zwischen 1836 und 1861 von Joseph von Führich für Kirchen in Prag und Wien geschaffenen Kreuzweg-Zyklus gefertigt.
Die neugotische Innenausstattung der Kirche fiel 1960 / 61 einer Umgestaltung zum Opfer. Der künstlerische Wert von Hochaltar, Kommunionbank, Kanzel und Seitenaltären mag nicht groß gewesen sein, das Gesamtbild des neugotischen Stils ging jedoch verloren. Lediglich das Altarbild, das Maria und das Jesuskind zeigt, blieb und schmückt nun den rechten Seitenaltar. Sehr gut erhalten sind auch die Glasmalereien. An der hinteren Chorwand steht der Tabernakel aus dem Jahr 1961. Seine Emailleverzierung symbolisiert mit dem dargestellten Weinstock und den Reben Christus und die Kirche.
